在Chrome浏览器中，可以通过以下步骤设置快捷键自定义操作：
1. 打开Chrome浏览器，点击右上角的菜单按钮（三个垂直点）。
2. 在下拉菜单中选择“更多工具”。
3. 在弹出的菜单中选择“自定义及控制Google Chrome”选项。
4. 在“自定义及控制Google Chrome”界面中，找到“键盘快捷键”选项。
5. 点击“键盘快捷键”选项，进入快捷键设置界面。
6. 在快捷键设置界面中，你可以看到当前已经设置好的快捷键。点击你想要修改的快捷键旁边的小箭头，选择“编辑”选项。
7. 在弹出的对话框中，你可以重新设置快捷键的名称和描述。设置完成后，点击“确定”按钮保存更改。
8. 返回到“键盘快捷键”界面，你可以看到新的快捷键已经被应用到了Chrome浏览器中。
现在你已经成功设置了Chrome浏览器的快捷键自定义操作。